鹵化物鈣鈦礦由於其柔軟和高功率比的性質，在柔性光伏領域顯示出了優越的潛力。然而，由於柔性襯底的大變形導致的界面殘餘應力和晶格失配，極大地限制了柔性鈣鈦礦太陽電池(F-PSC)的性能。
來自電子科技大學的學者採用甲酸銨(HCOONH4)作為電子傳輸層(ETL)的預埋添加劑，實現了自下而上的電子傳輸層、鈣鈦礦層及其界面的原位整體改性。經HCOONH4處理後，ETL的電子提取增強，鈣鈦礦型薄膜中的殘餘應變和微應變鬆弛，缺陷密度降低。結果表明，本文在F-PSC上實現了22.37%的最高功率轉換效率和21.9%的認證效率，這是迄今為止報導的最高性能。這項工作將ETL-鈣鈦礦結構的多層力學/缺陷分布與器件性能之間的關鍵聯繫聯繫在一起，從而為進一步縮小F-PSCs與剛性襯底之間的效率差距提供了有意義的科學指導。相關文章以「Pre-buried Additive for Cross-Layer Modification in Flexible Perovskite Solar Cells with Efficiency Exceeding 22%」標題發表在Advanced Materials。
論文連結：
https://doi.org/10.1002/adma.202109879
圖1.通過預埋添加劑改善SnO2ETL的電子性能。(a)預埋HCOONH4添加劑的功能化過程示意圖。(b)含HCOONH4(紅線)或不含HCOONH4(黑線)的SnO2的Sn 3d的XPS光譜。(c)純SnO2和(d)SnO2與HCOONH4反應的O 1S的XPS光譜。(e)Mott-Gurney J1/2-V圖，用於根據PEN/ITO/Au/ETLS/Au的器件結構計算原始和經HCOONH4處理的SnO2層中的電子遷移率。(f)顯示原始(黑色)和HCOONH4處理(紅色)SnO2 ETL的價帶和次級電子截止區的UPS光譜。(g)原始和經HCOONH4處理的SnO2 ETL的能帶圖。
圖2.通過在ETL中預埋添加劑增強鈣鈦礦層的物理性能。(a，b)基於(a)原始SnO2和(b)含有HCOONH4的SnO2的鈣鈦礦表面的掃描電子顯微鏡圖像。(c)在ETL中不加(對照)和(靶)預埋添加劑的鈣鈦礦型薄膜的t-DOS。(d)以純SnO2(黑色)和以HCOONH4(紅色)為底部ETL的SnO2為基礎的純電子器件的SCLC測量結果。(e)莫特-肖特基分析圖。(f)玻璃/ETL/鈣鈦礦和玻璃/鈣鈦礦的TRPL光譜。(g)玻璃/SnO2/鈣鈦礦在HCOONH4處理前後的TA動力學軌跡。(h)玻璃/SnO2/HCOONH4處理的鈣鈦礦的TOF-SIMS光譜。
圖3.鈣鈦礦膜的殘餘應力和微觀應變。分別在不同Ψ角(0°~55°)下(a)和(b)預埋HCOONH4的SnO2 ETL上製備了鈣鈦礦膜。(c)在沒有(黑色)和有(紅色)預埋HCOONH4的SnO2 ETL上形成的鈣鈦礦型薄膜的點陣間距d(012)與sin2Ψ的分別。(d)對照和目標鈣鈦礦薄膜之間的殘餘應力σR的比較。
圖 4.不含預埋添加劑的F-PSC的PV性能。（a） F-PSC的裝置結構。（b） 基於沒有預埋的HCOONH4添加劑的ETL的F-PSC的PCE分布（每個約25個），曲線表示直方圖的高斯擬合。沒有和預埋的HCOONH4添加劑的F-PSC器件性能比較：（c）最佳的F-PSC的J-V曲線和PV參數（插圖）；（d）穩態PCE和電流密度；（e）最佳的F-PSC的EQE和集成Jsc。
圖5.機械彎曲前後F-PSCs的器件機械耐久性。原始器件在(a)和4000周彎曲前和(c)後，HCOONH4功能化器件在(b)和4000周彎曲前和(d)後的橫截面掃描電子顯微鏡圖像。
綜上所述，本文論證了一種合理的設計方法，即在SnO2 ETL中預埋HCOONH4，並進行自下而上的滲透，對SnO2、SnO2/鈣鈦礦界面和鈣鈦礦層進行改性。這種跨層優化方法顯著提高了SnO2 ETL的電子引出能力，同時通過釋放殘餘應力、降低了體相、晶界和表面鈣鈦礦層的陷阱態密度，使其殘餘應力從17.71 Mpa降至3.77 Mpa。此外，在這種多功能添加劑的幫助下，最佳的F-PSCs獲得了22.37%的最高PCE，是迄今為止報導的F-PSCs中效率最高的。此外，添加功能化的器件還顯示出強大的長期彎曲耐久性，在4000次彎曲循環後，由於保留了ETL的導電性、增強的界面韌性和F-PSCs中鈣鈦礦顆粒質量的改善，它保持了初始PCE的90%以上。本文的工作概述了一種獨特的方法，通過減少界面失配和多層結構的穿透性操縱來製備高效的F-PSCs。（文：SSC）
本文來自微信公眾號「材料科學與工程」。歡迎轉載請聯繫，未經許可謝絕轉載至其他網站。