化石燃料的過度使用導致大氣中CO2的迅速積累，CO2還原技術為能源轉換帶來了巨大希望，其中電化學CO2轉化為有價值的化學品引起了極大的關注。由於缺少高活性、高選擇性、穩定性良好且合成原料來源豐富的電催化劑，電催化還原CO2的工業化應用受到了嚴重阻礙。儘管在過去幾年裡，大量的科學研究主要集中於開發高能效CO2電還原催化劑，諸如金屬催化劑、雜原子摻雜碳催化劑、分子催化劑等，但目前這些報導的催化劑電極在實際應用中仍受制於緩慢的CO2還原動力學和不穩定性。考慮到非貴金屬成本低廉且具有與貴金屬相媲美的催化活性，非貴金屬摻雜的碳基催化劑被認為是目前最有前途被大規模工業化應用，特別是當金屬的尺寸被縮小到原子級分散的金屬活性中心而形成單原子催化劑。
近年來，單原子催化劑在各種催化反應中得到了廣泛研究，包括CO氧化、CO2還原、水裂解，甚至有機合成反應。與納米級的金屬顆粒相比，單原子催化劑在各種反應中均表現出的優異催化性能，其主要歸因於它們特殊的電子結構和幾何結構。然而，由於這類催化劑高的表面能，合成具有原子尺度上穩定且反應活性強的金屬位點仍然是一個巨大的挑戰。目前，為了在碳基材料或金屬化合物上實現原子分散的金屬位點，不少催化劑合成策略被陸續報導，其中主要包括：1）利用溶劑分散效果的溶劑策略；2）設計負載位點來錨定金屬原子的載體修飾策略；3）基於金屬有機框架的孤立金屬節點的有機分子策略；4）利用外部能量迫使摻雜金屬分散為孤立原子的外加能量策略。其中，溶劑策略（包括浸漬法、離子交換法、光化學冰凍法、前驅體稀釋法、凍干法等）是最常用於合成各類金屬單原子催化劑，但此策略不可避免地導致溶劑浪費高、收益低等問題。同時，無論是載體修飾策略還是有機分子策略，都往往面臨著冗長的載體修飾（如缺陷工程）或複雜的有機合成（如卟啉三嗪衍生骨架、二維共軛金屬有機骨架等）。此外，外加能量策略（包括原子層沉積、電流替代、微波、高溫遷移、高溫衝擊波等）往往是能源密集型的合成策略，涉及昂貴的操作設備或極端操作條件。基於上述原因，開發一種簡易高效的單原子催化劑合成策略，並將其應用於電催化CO2還原體系中，對於促進電催化CO2還原的發展具有重要的現實意義。
有鑒於此，浙江大學化工學院楊彬副教授，侯陽研究員，澳大利亞新南威爾斯大學戴黎明教授報導了一種通用的氣體擴散策略合成單原子金屬錨定多孔碳載體催化劑，該方法將可擴散二茂鐵配體蒸汽與ZIF-8前驅體同時碳化處理，轉化為Fe1NC/SX-Y(其中X代表粒徑，Y代表熱解溫度)。由於高催化活性的孤立Fe-N3位點和石墨化氮的存在，粒尺寸徑為100
nm的多面體Fe1NC/S1-1000電催化劑展出優異的電催化CO2還原製備CO性能。該催化劑的法拉第電流效率在−0.5 V超過96%，TOF到達2225
h−1，優於之前報導的基於非貴金屬碳基單原子催化劑。進一步研究發現，不同類型氮的分布線性依賴於熱處理的溫度，而催化劑的電化學表面積和粒徑呈現火山型關係，此發現可用於指導優化催化劑粒徑的電催化性能。結合結構表征和理論計算表明，原子級分散的Fe-N3位點降低了*COOH生成和隨後*CO-to-CO步驟的能壘，從而促進了CO2還原反應。實驗證明，所製備的Fe1NC/S1-1000是Zn-CO2電池的高效陰極催化劑，功率密度高達526
mW cm−2，開路電位為0.727 V。
相關論文「Gas Diffusion Strategy for Inserting Atomic Iron Sites into Graphitized Carbon Supports for Unusually High Efficient CO2 Electroreduction and High-Performance Zn-CO2 Batteries」在線發表在Advanced
Materials（DOI: 10.1002/adma.202002430）上。該論文第一作者為浙江大學化工學院碩士生汪婷婷。