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經典的刺激響應及形狀記憶材料對外部刺激的響應是固定的，然而生命系統對外界刺激（環境變化）的響應會根據該刺激的強度大小、是否反覆以及強度變化過程而變化，從而達到動態適應。這種可塑性在生物界中無處不在，它與記憶及學習都有著深刻的聯繫。例如：古諺語「一朝被蛇咬，十年怕井繩」，「蛇咬」（刺激的強度）超過了當前忍受程度的極限，因此人看到類似蛇的物體「井繩」就會感到害怕（響應）。在心理學中，對於恐懼症的治療過程則很好地詮釋了生命系統對刺激強度變化過程的適應性。然而，如何讓「無生命」的人造材料具備「有生命」的可調節適應能力？
對於可應用於新興軟體機器人的交互式智能材料，磁場和光已被公認為允許遠程無線和非接觸式控制的少數刺激形式之一。近日芬蘭阿爾托大學的Olli Ikkala教授和彭勃研究員開發出一種受磁場驅動的膠體顆粒（軟鐵磁性鎳膠體超粒子，SFNCSs），磁場驅動誘導SFNCSs組裝和阻滯，從而實現雙穩態記憶和響應可塑性。在兩個電極之間組裝/拆卸由SFNCSs構成的導電微柱，並由SFNCSs的多刺狀表面為主導觸發的膠體阻滯引起傳導滯後和雙穩態記憶，從而實現以三種不同的磁場驅動方式對其傳導性進行可塑性調節的目的：
1. 非線性調節：先增強磁場至高磁場，系統穩定後將磁場減弱至目標低磁場；
2. 動力學調節：以不同的磁場變化速率將低磁場/高磁場逐步增強/減弱為目標磁場；
3. 脈衝調節：不同的磁場脈衝頻率。
最後，採用基礎的器件展現出材料響應遠程控制可塑性這一概念的實際可行性，該研究對於材料響應可塑性的探索將有助於新一代適應性功能材料的研發。該理論的相關成果發表在Science Advances 雜誌上，論文第一作者為在讀博士生劉賢虎，通訊作者為彭勃研究員和Olli Ikkala教授。
由多刺狀表面SFNCSs構建的導電微柱在磁場驅動下實現動態組裝和拆卸的可調諧、雙穩態、歷史依賴性和脈衝誘導塑性方案。圖片來源：作者提供。
1）非線性調節：磁驅動SFNCSs的組裝、拆卸及阻滯
SFNCSs在磁場的驅動下將沿著磁場方向組裝成柱狀；去除磁場後，由於顆粒的多刺狀表面誘導堵塞，鎳柱結構得到部分保留，而不是轉變為最初無磁場驅動時的平鋪狀態。出於該材料的導電性，作者設計了將材料的結構信息轉變為電信號的器件。因此去除磁場後的鎳柱結構記憶、阻滯行為可表達為電信號的記憶行為。
當磁場大小為0時，顆粒平鋪在器件表面，器件處於斷路狀態，電流為0；在初始施加40 mT 磁場的前提下，磁場降至目標磁場0時電流的保存率接近70%。並且可通過對初始施加磁場的大小、初始磁場與目標磁場的差值以及初始磁場的保留時間的調控，實現對電流信號保存率的非線性調控。
磁場驅動的SFNCSs組裝、部分拆卸和阻滯，實現可調諧和雙穩態遲滯的電流響應。圖片來源：Sci. Adv.
2）動力學調節
當逐步將磁場從初始磁場0/40 mT 逐步增強/減弱至目標磁場40/0 mT 時，由於鎳柱結構的遲滯記憶行為，變化磁場驅動下的鎳柱結構「抗拒」其帶來的結構改變，因此導致電流響應遠低於/高於對系統直接施加目標磁場時所產生的電流響應。由於鎳柱的「抗拒」行為導致的響應差異受磁場變化的速率影響，越快的磁場變化將導致越小的響應差異。
SFNCSs在不同變化速率的磁場驅動下的電流響應。圖片來源：Sci. Adv.
3）脈衝調節
當對系統施加ON (32 mT)-OFF (0 mT）脈衝磁場時，可以通過調諧磁場的脈衝頻率來實現對電流響應的促進/抑制調節。並且在相同空間中，顆粒密度低，阻滯程度更低，更容易實現對電流響應的促進調節。
SFNCSs在不同頻率的脈衝磁場驅動下的電流響應。圖片來源：Sci. Adv.
4）響應遠程控制可塑性的展示
通過構建3×3磁傳感器矩陣，並將每個傳感器與其對應位置的LED相連接，從而實現了響應遠程控制可塑性的基礎展示。當磁鐵從遠離磁傳感器處快速靠近磁傳感器時，相當於對磁傳感器施加了快速增強至目標磁場大小的磁場，SFNCSs組裝成鎳柱並連通電路，對應的LED亮起，且其亮度明顯高於將磁鐵從遠離磁傳感器處緩慢靠近磁傳感器時導致的LED亮度。同樣的，直接將磁鐵置於磁傳感器正上方，LED亮起後，快速/緩慢將磁鐵移至遠離磁傳感器處，快速移除磁鐵導致的LED亮度變暗更明顯。並且利用阻滯現象導致的結構/電流響應記憶行為，在3×3磁傳感器矩陣上方用磁鐵「書寫」了「AALTO」。
遠程控制響應可塑性的展示。圖片來源：Sci. Adv.
Magnetic field-driven particle assembly and jamming for bistable memory and response plasticity
Xianhu Liu, Hongwei Tan, Carlo Rigoni, Teemu Hartikainen, Nazish Asghar, Sebastiaan van Dijken, Jaakko V. I. Timonen, Bo Peng*, Olli Ikkala*
Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.adc9394
通訊作者簡介
Olli Ikkala教授是芬蘭科學與文學院及芬蘭工程學院Fellow, 曾兩次獲得Academy Professorship, 兩次獲得ERC Advanced Grant, 曾擔任芬蘭物理學會主席及Science雜誌的編輯，現為阿爾托2018傑出教授，曾領導HYBER（the center of excellence in molecular engineering of biosynthetic hybrid materials research）中心，任主任一職 (2014-2019)。 H-index: 78, 發表了近300篇論文，其中包括4篇Science，2篇Nature Nanotechnology，1篇Nature Materials，以及49篇Nature Comm., Science Adv., JACS, PNAS, Angew. Chem. 和Adv. Mater.
彭勃研究員於2013年博士畢業於荷蘭烏特勒支（Utrecht University），後在牛津大學（University of Oxford）化學系從事博士後研究，2017年底加入阿爾托大學，2018年獲歐盟瑪麗居里學者，2019年獲芬蘭科學院學者。主要從事膠體，高分子材料的設計，自組裝及應用的研究，已發表>50篇論文，主要結果發表於Nature Nanotechnology, Science Adv., Angew. Chem. 以及Adv. Mater.上。