聚醯亞胺共價有機骨架材料(PI-COF)可以通過改變其電活性位點的電荷狀態來實現本徵氧化還原反應，被認為是可充電器件的新興電極材料。然而，由於單體間反應迅速，且聚醯亞胺化反應可逆性差，具有等級孔隙度的高結晶度PI-COFs報導較少。本研究採用水輔助合成策略調節聚醯亞胺化反應速率，成功合成了由N,N,N '，N ' -四(4-氨基苯基)-1,4-苯二胺(TPDA)和焦糖二酐(PMDA)配體雙活性中心組成的kgm拓撲PI-COF (COFTPDA-PMDA)，具有較高的結晶度和孔隙率。COFTPDA-PMDA具有PI-COFs中最大的比表面積(2669 m2/g)的層次化微/介孔通道，可以促進有機電解質中的Li+離子和大體積的雙(三氟甲烷磺醯亞胺(TFSI -)離子與COF骨架上的雙活性位充分相互作用，提高正極材料的比容量。作為鋰離子電池的正極材料，COFTPDA-PMDA@50%CNT通過π -π相互作用將COFTPDA-PMDA的高表面積和雙活性中心與碳納米管集成，提供了233 mAh/g (0.5 A/g)的高初始充電容量，即使在1800次循環後的5.0 a /g的高電流密度下也能保持80 mAh/g。

圖文簡介

圖1。(a)具有雙孔kgm拓撲的結晶COFTPDA-PMDA的合成。(b) COFTPDA-PMDA的實驗和模擬PXRD譜圖。(c)採用重疊AA堆疊模型的COFTPDA-PMDA模擬結構的俯視圖和側視圖。(d) COFTPDA-PMDA的TEM圖像。(e) COFTPDA-PMDA的HR-TEM圖像裁剪濾波。插圖:p1平均圖像(上)和P6mm對稱施加圖像(下)。

圖2。(a) COFTPDA-PMDA的N2吸附/解吸等溫線和孔徑分布(插圖)。(b) COFTPDA-PMDA在不同溶劑室溫浸泡7 d前後的PXRD圖譜。

(a) COFTPDA-PMDA@10%CNT, (c) COFTPDA-PMDA@30%CNT, and (e) COFTPDA-PMDA@50%CNT. TEM images of (b) COFTPDA-PMDA@10%CNT, (d) COFTPDA-PMDA@30%CNT, and (f) COFTPDA-PMDA@50%CNT的SEM照片.

圖4。COFTPDA-PMDA和COFTPDA-PMDA@XCNTs的電化學性能。(a) COFTPDA-PMDA和COFTPDA-PMDA@XCNT在0.5 a /g時的循環性能。(b)不同掃描速率下COFTPDA-PMDA@50%CNT的CV曲線。(c) Log i和Log v繪圖，以確定不同峰值的b值。(d) COFTPDA-PMDA和COFTPDA-PMDA@XCNTs的費率表現。(e) COFTPDA-PMDA@50%碳納米管在5 a /g電流下循環1800次以上的性能。

圖5。(a) COFTPDA-PMDA@50%CNT在0.5 A/g時的充放電曲線。(b, c) COFTPDA-PMDA@50%CNT正極材料充放電過程中的原位漫反射紅外傅立葉變換光譜(DRIFTS)。(d)提出了COFTPDA-PMDA可逆電化學過程中的氧化還原機理。

論文信息

論文題目：Highly Crystalline Polyimide Covalent Organic Framework as Dual-Active-Center Cathode for High-Performance Lithium-Ion Batteries

通訊作者：宋曉偉，梁志強，王開學

通訊單位：吉林大學，上海交通大學

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