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DNA分子憑藉其精巧的結構常被用於編程納米材料的組裝，其本身也可以作為一種可編程化的納米材料來構建具有複雜空間構型的納米結構和三維晶體。此外，DNA分子還被設計出多種可響應外部環境刺激的特殊構象並可適用於動態結構的構建，例如G-四鏈體、C-四鏈體、發卡結構等。研究者們利用此類動態的DNA基序已成功地組裝了多種具有刺激響應行為的DNA-納米粒子超晶格，為製備可動態調節功能的自適應性材料奠定了基礎。但是，目前構建動態超晶格往往被限制在兩個相態或數個孤立的相態之間發生變構，而構建能夠按照預設指令在多個相態之間以可控且確定的方式進行程序化變構的動態DNA晶體是非常具有挑戰性的。

圖1. 動態可重構的DNA摺紙晶體設計示意圖

南京大學田野教授（點擊查看介紹）團隊將具備可編程性刺激響應行為的DNA發卡結構正交地集成到具備各向異性組裝能力的DNA摺紙八面體框架結構中，創造性地構建了一種可多相態轉變的動態可重構DNA摺紙晶體體系（圖1）。在該動態晶體體系中，初始母相態的晶體可以響應刺激指令衍生出三種不同的子相態並且任意兩個子相態之間也能可逆切換。不同相態之間的動態轉變路徑被集成到一張指導性的路徑圖中，可以實現至少60條不同的晶體動態轉變路線的靈活定製，並在對應的刺激指令下以可控且確定的方式被執行。文中通過小角X射線散射實驗證實了晶體可以沿著路徑圖中預設的轉變路線完成變構任務，並且還表明晶體的變構具有非常好的可循環性（圖2）。此外，基於DNA發卡的正交性，可以進一步細化所施加的動態指令以拆分兩個相態之間的動態轉變路徑而衍生更多的新相態，這精細化了DNA摺紙晶體的晶胞常數調控並深度擴充了路徑圖的動態轉變路線（圖3）。

圖2. 用於定製轉變路線的路徑圖（a）及典型動態轉變路線的實驗驗證（b）。

圖3. （a）兩相之間的轉變路徑拆分示意圖；（b）左側示意圖中綠色箭頭指示的動態轉變路徑的小角X射線散射結果；（c）晶胞常數的變化曲線。

該工作中的動態DNA摺紙晶體體系突破了現有的相對孤立的晶體動態轉變模式，具備有多相態自由變構能力，並且構建的晶體還可以作為一種通用且穩定的組裝模板操控多種納米材料的編程化動態組裝，為構建功能化的自適應性新材料提供了一種新的組裝思路。

這一成果近期發表在Journal of the American Chemical Society 上。文章的第一作者是南京大學博士研究生閆學慧，通訊作者是南京大學現代工程與應用科學學院田野教授。

Dynamically Reconfigurable DNA Origami Crystals Driven by a Designated Path Diagram

Xuehui Yan, Yong Wang, Ningning Ma, Yifan Yu, Lizhi Dai, and Ye Tian*

J. Am. Chem. Soc., 2023, 145, 3978–3986, DOI: 10.1021/jacs.2c10755

通訊作者簡介

田野，教授，博士生導師，國家高層次人才項目入選者，江蘇省雙創人才；先後於美國哥倫比亞大學，布魯克海文國家實驗室從事科研工作；現就職於南京大學現代工程與應用科學學院材料科學與工程系；南京大學化學與生物醫藥創新研究院雙聘PI；同時擔任南京大學生命分析化學國家重點實驗室以及江蘇省功能材料設計原理與應用技術重點實驗室研究員。田野教授的主要研究方向為基於DNA納米技術的材料精準構建與應用，近幾年在Nature Materials, Nature Nanotechnology, Nature Chemistry, Nature Communications, Science Advances, Angewandte Chemie-International Edition, Journal of the American Chemical Society, Nano Letters, ACS Nano, Small 等知名期刊上發表多篇論文。

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