《Acta Materialia》:實現高熱電性能,強度達該化合物史上最高值

材料material 發佈 2023-12-31T09:17:44.732766+00:00

Ag2Se 是一種很有前途的近室溫熱電材料,在固態冷卻和餘熱回收方面具有廣闊的應用前景。為了推進 Ag2Se 的實際應用,進一步提高其平均無量綱品質因數 (zT) 和機械性能勢在必行,但也具有挑戰性。

Ag2Se 是一種很有前途的近室溫熱電材料,在固態冷卻和餘熱回收方面具有廣闊的應用前景。為了推進 Ag2Se 的實際應用,進一步提高其平均無量綱品質因數 (zT) 和機械性能勢在必行,但也具有挑戰性。


來自重慶大學的學者通過構建具有均勻分布的AgSbSe2 夾雜物的 Ag2Se/AgSbSe2複合結構,有效地提高了兩種類型的性能,這是通過燒結溶液合成的 Ag2Se 納米/微粒和Sb2Se3納米棒的混合物實現的。顆粒狀AgSbSe2 和構建的 Ag2Se/AgSbSe2界面可增強聲子散射並阻止裂紋擴展,細化的晶粒尺寸還有助於優化熱性能和機械性能。因此,(Ag2Se)0.98(2AgSbSe2)0.02複合材料在 375 K 時的晶格熱導率低至 0.15 W m–1K–1,在 300 至 375 K 之間的平均 zT 約為 0.89;在力學方面,該複合材料獲得了197.3 MPa的抗壓強度,與Ag2Se相比提高了約125%,代表了該化合物有史以來的最高值。這項研究揭示了引入二次相粒子對同時提高 Ag2Se的熱電和機械性能的功效。相關文章以「AgSbSe2 inclusions enabling high thermoelectric and mecHAnical performance in n-type Ag2Se-based composites」標題發表在Acta Materialia。


論文連結:

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2023.118753


圖 1. Ag2Se/AgSbSe2複合材料合成及熱電和機械性能增強機制示意圖。右上圖展示了本研究的 (Ag2Se)0.98(2AgSbSe2)0.02樣品和其他報導的熱電材料在 300 – 375 K 範圍內的平均 zT、抗壓強度和壓縮變形應變(對應於達到抗壓強度時的應變)。


圖 2. 溶液合成的Ag2Se/Sb2Se3 粉末樣品的表徵:(a) (Ag2Se)(Sb2Se3)x (x = 0.005, 0.01, 0.015, 0.02, 0.025) 樣品的 XRD 圖,(b) 中相應的放大區域2θ範圍從27°到29°; (c–e) (Ag2Se)(Sb2Se3)0.02、Ag2Se 顆粒和 Sb2Se3納米棒的 SEM 圖像。


圖 3. (Ag2Se)1–y(2AgSbSe2)y(y = 0.01, 0.02) 顆粒的表徵:(a) y = 0.02 顆粒的 TEM 圖像,(b) 高角度環形暗場(HAADF) 圖像y = 0.02 顆粒和相應的 EDS 元素映射,(c) 分別是 (b) 中「B」和「C」區域的 EDS 光譜,(d) 從 (a) 中的「A」區域收集的HRTEM 圖像, (e, f) 分別為 (d) 中次生相和基質的 HRTEM 圖像; (g, k) 分別為 y = 0.01 和 y = 0.02 顆粒的 BSE 圖像,以及相應的 WDS (h, l) Ag、(i, m) Se 和 (j, n) Sb 圖。 (e, f) 中的插圖分別是對應於 HRTEM 圖像的 FFT 模式。


圖 4. (Ag2Se)1–y(2AgSbSe2)y(y = 0, 0.005, 0.01, 0.015, 0.02, 0.025) 複合材料的熱電特性:(a, b, c, d, f, g, h) 溫度- 分別依賴於 κ、κe、κL、σ、S、S2σ、zT; (e) 室溫霍爾載流子濃度和遷移率; (i) 本研究的 (Ag2Se)0.98(2AgSbSe2)0.02樣品和其他報導的熱電材料的 zTavg 值。


圖 5. Ag2Se基樣品的力學性能和力學測試後樣品的微觀結構表徵:(a)(Ag2Se)1–y(2AgSbSe2)y(y = 0,0.005,0.01,0.015,0.02,0.025)顆粒的壓縮應力與應變曲線;(b、c)壓縮後 y = 0.01 和 y = 0.02 顆粒的 BSE 圖像;(d) Ag2Se和(Ag2Se)1–y(2AgSbSe2)y複合材料的維氏硬度;(e, f)Ag2Se和(Ag2Se)0.98(2AgSbSe2)0.02顆粒壓痕形態的EPMA-SE圖像。(f)中的插圖分別是矩形區域「A」和「B」的BSE圖像


綜上所述,Ag2Se/AgSbSe2 複合材料通過兩步可控制備:第一步是通過低溫、可擴展的溶液合成方法在 Ag2Se 顆粒之間引入 2Se3 納米棒,第二步涉及混合物燒結,引發 Ag2Se + Sb2Se3 = 2AgSbSe2 進而生成AgSbSe2夾雜物和晶粒細化。夾雜物在同時優化 Ag2Se基材料的熱電和機械性能方面發揮著重要作用,包括聲子散射增強、裂紋擴展障礙和二次相強化。因此,(Ag2Se)1–y(2AgSbSe2)y(y = 0.02) 複合材料的晶格熱導率在 300 – 375 K 範圍內顯著降低(例如,在 375 K 時為 0.15 W m–1 K–1),導致到 0.93 的顯著改善的峰值 zT 和~0.89 的異常平均 zT。同時,該複合材料獲得了197.3 MPa 的抗壓強度(該材料有史以來的最大值)和約 13% 的塑性變形應變,與原始 Ag2Se 相比分別提高了約 125% 和約 33%並與各種先進的熱電材料相媲美。本研究為 Ag2Se 基熱電複合材料的合成建立了一種可控方法,並為開發具有良好熱電和機械性能的材料提供了有效策略。(文:SSC)


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