對於溥心畬的書法，人們的關注似乎遠沒有對其繪畫關注那樣多，事實上，溥氏於書法所下功夫遠遠多於繪畫。
啟功認為：「心畬先生的書法功力，平心而論，比他畫法功力要深許多」。
溥儒 楷書滿鏡小窗九言聯 紙本
溥氏傳世最多的作品是楷書及行草書，最能代表其書法風貌的也是其楷書和行草書。就藝術水準而言，楷書法勝於韻，行草書韻勝於法。
行書五言聯
此聯刀斬斧齊的筆畫、內緊外松的結字，體現出《圭峰碑》的特點。
而其空靈，似甚於此碑；橫折拉長的筆畫，是和尚體所賦予，非館閣體所能。
溥心畬於1949年渡海赴台後，曾因其書法成就而被推舉為「渡海五家」之一，另四人分別是陳含光、于右任、劉太希、臺靜農。就溥氏帖學成就而言，又有「台灣三百年來帖學第一人」的美譽。溥心畬的好友臺靜農曾評價溥氏「以天才卓犖，筆思超妙，故能工於各體。
行草則意態飄灑，融會『二王』，自具神韻。楷書則應規入矩，本諸唐人，亦時見成親王體勢，亦是由於昔日貴族風尚故耳。小楷書純是晉人法度，雋雅有勁氣，甚為難得，惜不多作」，所見甚確。
溥心畬早年的大楷主要取法顏柳歐三家，後於裴休《圭峰碑》 用力頗多。小楷初學「二王」 ，後亦寫隋碑。
除晉唐諸家楷書之外，作為清王孫的溥心畬，對於成親王永瑆的楷書也下過很多功夫。永瑆的楷書主要得力於歐陽詢、趙孟頫兩家，也曾致力於《圭峰碑》。