海洋大氣新粒子生成機制研究獲進展

中科院之聲 發佈 2022-08-11T11:18:26.423706+00:00

海洋大氣氣溶膠主要通過飛沫和新粒子生成兩種途徑產生,後者是海洋排放的活性反應氣體通過反應成核和增長過程產生。2002年,O』Dowd等在Nature上首次報導了「碘」氧化驅動新粒子生成機制。

海洋氣溶膠是全球大氣氣溶膠的重要組成部分,也是當前制約氣候模型預測準確性的主要因素之一。海洋大氣氣溶膠主要通過飛沫(sea spray aerosol,SSA)和新粒子生成(new particle formation,NPF)兩種途徑產生,後者是海洋排放的活性反應氣體通過反應成核(nucleation)和增長(growth)過程產生。2002年,O』Dowd等在Nature上首次報導了「碘」氧化驅動新粒子生成機制。該機制的成核效率最近被證實超過經典的「硫酸-氨」成核機制(He等 Science,2021),並可解釋海岸帶觀測到的大氣新粒子爆發增長。然而,在大洋(open ocean)和極地等區域大氣碘的濃度較低,不足以使成核後的碘氧粒子快速生長為雲凝結核等更大粒徑的粒子。海洋大氣新粒子增長機制是近20年來國際大氣科學研究領域的難題之一。

瞄準這一科學難題,中國科學院地球環境研究所研究員黃汝錦聯合德國美茵茨大學、愛爾蘭國立高威大學、芬蘭氣象研究所、美國德克薩斯A&M農工大學、美國加州理工學院等,開展了外場觀測、實驗分析和模型模擬綜合研究。研究從反應機制的角度出發,發現海洋微生物排放的異戊二烯等含1-5個碳的揮發性有機物在大氣中氧化為醇和碳基化合物等中等氧化有機物後,可與成核後的碘氧粒子發生非均相氧化-還原反應,生成水溶性/低揮發性有機酸,氧化生成的有機酸可進一步與氨氣/有機胺發生酸鹼反應生成化學性質穩定的鹽,促進碘氧粒子成核後的快速增長。與經典的「凝結」增長機制相比,該「非均相反應」增長機制使海洋大氣新粒子增長所需的氣態有機物濃度降低了一個數量級,促使海洋大氣新粒子的增長速率提高了一個數量級。該機制可較好地解釋大洋和極地碘和揮發性有機物濃度較低的環境下海洋大氣新粒子生成現象。該研究還揭示了碘氧粒子在氧化有機物的同時被還原為碘分子,碘分子從顆粒相釋放出來重新進入氣相後,開始新一輪的碘氧化成核過程,從而實現碘在氣相和顆粒相的循環,提出以「碘」為中心的多相反應海洋大氣新粒子生成機制新認識。

8月2日,相關研究成果以《碘-有機物非均相化學快速促進海洋大氣新粒子生成》(Heterogeneous iodine-organic chemistry fast-tracks marine new particle formation)為題,在線發表在《美國國家科學院院刊》(PNAS)上。該成果是繼黃汝錦團隊此前關於海洋飛沫氣溶膠對海洋大氣雲凝結核的研究進展(Nature Geoscience)後,又一項在海洋大氣新粒子生成機制方面的重要進展。研究工作得到國家自然科學基金、中科院、愛爾蘭科學基金會和歐盟的支持。

碘-有機物多相反應快速促進海洋大氣新粒子生成

來源:中國科學院地球環境研究所

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