北京化工大學趙宇飛教授、宋宇飛教授、牛津D. O』Hare教授CCR提出：多金屬LDHs光/電催化研究進展
【文章信息】
多金屬層狀LDHs光/電催化的研究進展
第一作者：寧晨君
通訊作者：趙宇飛，Dermot O』Hare, 宋宇飛
單位：北京化工大學、牛津大學
【研究背景】
利用可持續的可再生資源開發高效的光/電催化劑來製備高附加值產是目前實現新的可持續發展技術探究的一個主要目標。然而，現有的解決策略仍存在催化效率差和能源利用率低等問題。因此，開發新的策略來控制功能材料的形態和結構以提高其光/電催化活性是至關重要的。層狀雙金屬氫氧化物(LDHs，俗稱水滑石)作為一種二維材料，由於其元素組成和層間陰離子的廣泛可調等特性，在光/電催化反應中得到廣泛的研究與應用。
此外，利用其層板原子高度分散的固有特性能夠引入更多的活性中心，進一步改善反應性能。近年來，研究人員發現藉助LDHs 層板元素高度可調性，可以通過異金屬離子的引入將原始的二元(兩種金屬離子) LDHs 轉化為三元或多金屬 LDHs，並有效促使LDHs中活性位點的增加和形貌及電子結構的可控調節，從而大幅提高催化性能。
【文章簡介】
近日，來自北京化工大學的趙宇飛教授、宋宇飛教授聯合牛津大學Dermot O』Hare教授等團隊，在國際知名期刊Coordination Chemistry Reviews上發表題為「Review of photo- and electro-catalytic multi-metallic layered double hydroxides」的綜述文章。
該文章總結了通過引入更多的活性中心到 LDHs 來製備多金屬 LDHs 基光/電催化材料的一系列構築策略和伴隨的對催化活性調節起關鍵作用的形貌及電子結構的有效調控；並進一步綜述了多金屬水滑石在光/電催化水分解、CO2光還原、 CO 加氫、重金屬礦化/再利用、能源與生物環境等方面的應用探究。最後提出了設計構築多金屬 LDHs存在的挑戰和機遇，為未來的光/電催化反應的探索提供了思路。
【本文要點】
要點一：
本文著重介紹了多金屬水滑石的智能化設計與構築思路，並對其伴隨的形貌結構、電子結構、晶格、晶相等方面的有效調控的一系列策略進行分類歸納與討論。通過引入原子半徑不同、金屬離子價態不同的元素，可有效調節LDHs的形貌和電子結構，例如缺陷種類調控、晶相轉變、無序度增加等。
要點二：
此外重點分析討論了多金屬 LDHs 材料結構與光/電催化水分解、 CO2還原、含重金屬土壤/水體超穩礦化、能源與生物環境等應用的催化活性之間的構效關係，突出了形貌結構、電子結構調控對提高催化活性中的關鍵作用，通過提升電子傳輸速率、擴大活性比表面、促進活性中間體吸附、優化反應能壘等有效促進反應活性的提升。
要點三：
該文章還提出了現今多金屬 LDHs在光/電催化應用中存在的不足與挑戰，如何能夠實現缺陷密度的可控調節、如何藉助更多原位實驗來獲得對構效關係、反應機制等更深層次的理解與認識、如何藉助理論計算構建預測實驗結果的有效方法以及如何拓展多金屬LDHs基的複合材料來進一步促進光/電催化性能的提升。作者並指出，在傳統LDH中「D」是「double「，顧名思義為兩種金屬的意義；在現今多金屬組成的LDH中，D似乎不能嚴謹的表示其準確的意義，作者提出 layered multi-metallic hydroxide (LMMH)可以更嚴謹表達LDH材料的發展。
【文章連結】
Review of photo- and electro-catalytic multi-metallic layered double hydroxides https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0010854522006038?via%3Dihub
【通訊作者簡介】
趙宇飛教授簡介：於2013年在北京化工大學獲得化學工程與技術博士學位，導師為段雪院士。他是牛津大學Dermot O'Hare實驗室的聯合博士。博士畢業後在中國科學院理化技術研究所擔任助理研究員。2018年受聘於北京化工大學化工資源工程國家重點實驗室，主要研究方向為二維單層材料的工業規模製備與應用、資源的高效利用、高價值精細化學品的光催化和電催化合成。發表SCI論文110餘篇，引用18000餘次(H因子68)，以第一/通訊作者發表SCI論文60餘篇，包括Chem. Soc. Rev.、 Adv. Mater.、 J. Am. Soc. Chem.、 Angew. Chem.、Chem、Joule、Chem. Eng. Sci.、 Ind. Eng. Chem. Res.等。
入選2019-2022科睿唯安（Clarivate）全球高被引學者、2021年愛思唯爾中國高被引學者（化學工程與技術領域）。主編出版英國皇家化學會－無機材料系列叢書一部。2017年獲得中國科協青年人才托舉工程資助；2019年獲得國家自然科學基金優秀青年科學基金資助；2021獲得中國感光學會自然科學技術特等獎（排名第三）。任《物理化學學報》、《Trans. Tianjin Univ.》、《SmartMat》編委/青年編委。
【第一作者介紹】
寧晨君簡介：北京化工大學化學學位在讀博士研究生，導師是趙宇飛教授，目前主要研究方向為光/電催化。
【課題組介紹】
所在課題組依託北京化工大學化工資源有效利用國家重點實驗室，具有完備的材料合成、表徵及催化性能評價條件；並且和國外課題組聯繫密切，提供給研究生廣闊的科研平台和繼續攻讀學位，以及出國深造的機會。
1) 課題組可供使用的設備：擁有量化計算平台、螢光光譜儀、紫外光譜儀、高效液相色譜儀、氣相色譜儀、光電催化系統、CO2高壓光催化反應釜、太陽能光催化分解水制氫系統等儀器，高壓反應釜、電化學工作站、理論計算伺服器等。
2) 國家重點實驗室平台基礎：所在的北京化工大學化工資源有效利用國家重點實驗室主要研究方向為：功能無機超分子組裝、聚合物資源高效利用、綠色化工與過程強化。經過十餘年的不懈研究，突破了分子水平結構設計與功能組合技術、超分子插層組裝技術、成核/晶化隔離技術和旋轉液膜反應器快速成核技術等系列關鍵技術，在江陰、臨沂等地有大規模生產線，為基於層狀材料的合成的大規模工業應用提供了堅實的基礎。
該實驗室具有非常雄厚和完善的測試設備條件：
1）各種光譜學表徵手段（600MHz液體核磁、400MHz固體核磁、高解析度質譜、氣相-質譜聯用、瞬態吸收光譜、XRD、SEM、TEM-EDX、HRTEM、紫外、螢光、拉曼光譜、FT-IR等）；
2）各種原位表徵手段：低溫ESR、原位XPS、原位紅外等，國家重點實驗室擁有長期從事測試工作，具有高級職稱的專業測試團隊。
3) 學校測設中心設備：球差高分辨透射電子顯微鏡、核磁共振儀、氣質聯用儀、X射線粉末衍射儀、掃描電子顯微鏡、ESR、拉曼光譜儀，電感耦合等離子體發射光譜儀等有機、無機材料表徵儀器。
4) 國內外交流和合作：本課題組與牛津大學Dermot O'Hare教授、韓國延世大學、紐西蘭奧克蘭大學，西班牙瓦倫西亞科技大學、中科院理化所、北京大學、中科院山西煤化所等課題組都有多年的合作，一直保持長期聯繫，為後期繼續深造提供機會。